Автоионизация ридберговского волнового пакета

Динамика волнового пакета в ридберговском атоме.

Вы разберёте упрощённый вариант опыта Томы и Джонса из статьи «Неэкспоненциальный распад автоионизующихся ударных волновых пакетов» (Phys. Rev. Lett. 83, 516, 1999). Цель — описать эволюцию $\Psi(t)$ как определённой линейной комбинации собственных состояний и движение волнового пакета во времени. Структура уровней Ca и Ca$^+$ показана на диаграмме.

Два наносекундных лазера заселяют одно из собственных состояний $4s\,nd\,{}^1D_2$, где $24<n<33$. Фемтосекундный импульс (393 нм) переводит электрон $4s$ на орбиталь $4p$. Ожидаемая частота близка к частоте перехода Ca$^+$ $4p\,{}^2P_{3/2}\leftarrow4s\,{}^2S$ (74720 − 49306 см$^{-1}$, или 393 нм). Спектр импульса длительностью 200 фс настолько узок, что переход $4p\,{}^2P_{1/2}\leftarrow{}^2S_{1/2}$ не возбуждается. Вероятность возбуждения ридберговского электрона пренебрежимо мала из-за зависимости $n^{-3}$. Короткий импульс переносит исходное собственное состояние $nd$ из Ca $4s\,nd$ в Ca $4p\,nd$, где оно уже не является собственным. Таким образом, $\Psi(0)=\sum_m c_m|4p\,md\rangle$ — суперпозиция квазисобственных состояний. Они могут распадаться путём автоионизации в континуумы Ca$^+$ $4s+\epsilon l$ ($l$ нечётно) и Ca$^+$ $3d+\epsilon'l'$ ($l'$ нечётно) за счёт матричных элементов $1/r_{12}$. Пренебрегая квантовыми дефектами, примите для энергий формулу Ридберга $E_{4pmd}=E(\mathrm{Ca}^+4p\,{}^2P_{3/2})-hcR/m^2$. Для определённости пусть $32\le m\le37$ (шесть состояний), а $|c_m|=6^{-1/2}$ для каждого $m$. Импульс накачки длительностью 200 фс на длине волны 393 нм создаёт пакет, при $t=0$ совпадающий с орбиталью $nd$ исходного состояния $4s\,nd$. Её внешний лепесток расположен вблизи внешней точки поворота квазисобственных состояний $|4p\,md\rangle$, но не в самой точке. Вам предстоит выяснить, как меняется пакет. Период его колебаний называют кеплеровским периодом. Если фазы выбраны так, что внутренний лепесток всегда положителен, фаза внешнего лепестка чередуется с главным квантовым числом как $(-1)^m$.

A. Каков кеплеровский период $T_k$ пакета с $32\le m\le37$?

В течение кеплеровского периода воздействие зондирующего импульса (318 нм, 200 фс) на пакет, созданный импульсом накачки (393 нм, 200 фс), меняется. Зондирующий импульс действует на внутренний электрон $4p$. Амплитуды перехода $4d\leftarrow4p$ из всех квазисобственных компонент синфазны, когда пакет возвращается к исходной форме при $t=0,T_k,2T_k$, и преимущественно противофазны при $t=T_k/2,3T_k/2,\ldots$.

B. Опишите зависящую от времени амплитуду каждой $m$-компоненты пакета $32\le m\le37$ в состоянии $\Psi(T_k/2)$. Явно укажите фазы внутреннего и внешнего лепестков каждой компоненты.

Скорость автоионизации в континуумы Ca$^+$ $4s+\epsilon l$ ($l$ нечётно) и Ca$^+$ $3d+\epsilon'l'$ ($l'$ нечётно) при возвращении пакета к форме для $t=0,T_k,2T_k$ отличается от скорости для формы при $t=T_k/2,\ldots$. Согласно рисунку 2 упомянутой статьи, скорость автоионизации минимальна при $t=0,T_k,2T_k$ и имеет один или два максимума за период. Автоионизация обусловлена матричными элементами $1/r_{12}$. Внутренняя часть ридберговских орбиталей $md$ даёт основной вклад в величину элементов $\langle4p\,md|1/r_{12}|3d\,\epsilon'l'\rangle$ и $\langle4p\,md|1/r_{12}|4s\,\epsilon l\rangle$, меняющихся как $m^{-3/2}$.

C. Объясните колебания скорости автоионизации пакета $4p\,md$. Особенно интересно объяснение, учитывающее два максимума скорости за кеплеровский период.

Зондирующий импульс (318 нм, 200 фс) возбуждает $4d\,m'd\leftarrow4p\,md$ через переход $4d\leftarrow4p$ в Ca$^+$. Квантовые дефекты квазисобственных состояний $4d\,m'd$ и $4p\,md$ немного различаются. Новый пакет также автоионизуется. Сигналы для одной накачки и для накачки с зондированием различают по кинетической энергии выбитых электронов. Поэтому изменение задержки зондирующего импульса позволяет измерять заселённость $\Psi(t)$ с временным разрешением около 400 фс. Даже без автоионизации исходного пакета вероятность возбуждения зондом может зависеть от задержки.

D. Выведите выражение для скорости зондирующего возбуждения как функции задержки. Объясните, при каких предположениях она максимальна при $t=0,T_k,2T_k$ или при $t=T_k/2,3T_k/2,\ldots$ либо не зависит от $t$. Это связано с ответом на B.